Selon Banéat, le couvent destiné à accueillir "les filles repenties ou en danger de se perdre", fut construit à l'emplacement d'une ancienne maison de plaisance, dite maison de Belair sur des terrains acquis par Jeanne du Temple, en 1718. Les sœurs de Notre-Dame de Charité du Bon pasteur sont autorisée par la communauté de ville à fonder un établissement à Rennes le 3 octobre 1733 et sont enregistrées au Parlement le 8 janvier 1734. En 1749, un bâtiment est édifié face à la promenade de la Motte, qui regroupe de part et d'autre de l'entrée : à gauche la chapelle et le chœur des religieuses, à droite le réfectoire, surmonté d'un atelier ; cellules et dortoir se trouvaient situés aux étages. Une aile en retour d'équerre (aujourd'hui disparue) est construite en 1770, elle abritait un lavoir et une cuisine pour l'infirmerie située au premier étage et un dortoir pour les pénitentes, au deuxième étage. En 1789, elles sont 10 religieuses et sont expulsées le 22 octobre 1792. Les révolutionnaires transforment alors l'édifice en prisons bien que le bâtiment ne soit pas réellement adapté à cet usage. Les religieuses et prêtres réfractaires vont notamment y être enfermés.

Tout au long du XIXe siècle et jusqu'en 1956, les bâtiments sont affectés à usage de caserne. La restauration effectuée par Louis Richelot, en 1835, est conçue en lien avec l'aménagement de la promenade de la Motte, aujourd'hui altérée. Après diverses utilisations administratives, le couvent du Bon Pasteur est acquis par le Conseil Régional qui y fait d'importants travaux de restauration et s'y installe en 1981.

(Inventaire topographique, Isabelle Barbedor, 2000 et enquête thématique départementale, Sarah Kergus, 2025).